近年来，超快光场调控发展非常迅速，人们实现了对激光场的振幅、偏振态、相位等精确多自由度的时空调控。论文指出，时空结构光场为超快物理研究提供了全新的机遇，为揭示物质的超快电子动力学研究提供重要手段。该综述具体从以下几方面展开讨论：

一、【研究核心：电子-光子相互作用】

电子超快动力学是大多数光与物质相互作用的核心。超快物理研究涉及阿秒、飞秒等超快时间尺度下束缚电子或自由电子与光子相互作用。由于电子和光子的色散关系不同（电子具有质量而光子没有），电子和光子不能在自由空间中直接进行能量和质量交换。此时，引入额外介质或电磁场是电子和光子能够相互作用的关键。在原子分子系统中，原子核自然地提供了这个介质，库伦势的存在改变了电子的色散关系，使其能够吸收光子发生能级间的跃迁，引起强场隧穿、阈上电离、再碰撞、非序列双电离等有趣的物理过程（图1a）。这些物理过程也是超快物理的核心。基于这些物理过程研究，诞生了一系列重要的阿秒表征和测量技术：阿秒条纹技术（attosecond streaking）、阿秒瞬态吸收谱（attosecond transient absorption）、阿秒钟（attoclock）、双光子干涉的阿秒拍频重构（reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions）等。

另一方面，自由电子也可以与光子交换能量和动量，但是此时光子色散需要通过介质进行调制。光子色散的调制可以通过激发微纳结构表面的近场或者散射场来实现。自由电子穿过这些光学近场之后，会获得或者失去光子能量整数倍的能量（图1b）。这一类受激的自由电子光子相互作用，促进了现代自由电子显微技术的进步，产生了诸如光子诱导的近场电子显微镜（photon-induced near-field microscopy）、拉姆齐形的电子干涉测量技术（Ramsey-type electron interferometry）、超快电子脉冲压缩（ultrafast electron compression）及电介质激光电子加速器（dielectric laser electron accelerator）等新技术。

图1：超快光与物质相互作用

二、【结构光场：时间域和空间域调控】

在时间域和空间域中对光场强度、相位、偏振态等进行准确控制，可以赋予激光场多样化的功能性。当下，结构光场在光学及其跨学科领域已实现广泛应用。结构光场的角动量控制是其重要应用的一个方面。光场角动量，包括自旋角动量（spin angular momentum）和轨道角动量（orbital angular momentum），与光场时空特征紧密联系。

1. 时间域调控——超快物理的亚周期调控

在超快物理中，基于Mach–Zehnder干涉仪的多波长时空合成光场，是光场时域调控的一个重要实现手段。通过改变不同波长激光的相对强度、相对相位和相对偏振，研究者们可以在亚光学周期内改变偏振的时间演化对称性和光子的瞬时自旋角动量，从而得到正交双色场、圆偏振双色场等时间结构光场（图2a-图2d）。在时间域结构光场的作用下，电子和质子的发射展现出对发射时间和发射方向的强相关性。在终端的粒子探测中，通过电子和质子谱中特征的干涉图案，研究者们可以提取并且控制电子和质子在电离解离中的隧穿、再碰撞等亚光学周期的动力学行为。相关进展充分展现了时空调控光场在阿秒物理研究中的独特优势。

2. 空间域调控——电子和光子的拓扑控制

光子的空间域调控则主要通过q-plate、空间光调制器（spatial light modulator）、相位板等特殊光学元件实现。由此得到的结构光场具有特征的偏振和相位分布，并可以赋予光子沿任意方向的量子化轨道角动量，产生譬如纵向涡旋光、时空光涡旋、矢量光束、光学斯格明子等具有不同拓扑结构的空间结构光场（图2e-图2h）。不同的空间域结构光场在手性、远距离传播、紧聚焦、空间非偶极效应等方面展现了截然不同的特征。通过进一步联合控制光场的偏振演化和空间结构，时空结构光场为光与物质相互作用的基础研究提供了很大的自由度。同时它也为以高次谐波产生为代表的新型光源的相干控制开辟了新的道路。

图2：时空结构光场

三、【超快物理与时间域结构光场】

在单色激光场的驱动下，原子分子电离过程中的电子轨迹相对简单，以致于无法直接提取电子动力学信息。而时间域结构光场的使用则为超快强场物理的研究提供了远超单色场的自由度。通过选择合适的偏振形状，时间域结构光场可以放大并且提取有用的电子隧穿或者再碰撞信息，从而实现对非稳态下电子运动的精确操控。

1. 光电子发射干涉仪

利用两色合成场（比如正交双色光场），在一个光学周期内触发4次隧穿发射，并在末态动量平面形成精密的二维干涉条纹。通过扫描两个波长光场的相对相位与强度，可放大并解耦势垒下相位、非绝热偏移与库仑散射等效应，实现亚周期分辨的 “相位计量”。该干涉仪既能定量检验强场近似与半经典轨道模型，也能通过不同通道间的干涉反演电子隧穿的初始状态，为动态成像和量子路径选择提供可编程手段。

2. 隧穿电离过程的时间探测

为了回答电子需要多长时间来穿过强光作用下压弯的库伦势垒，研究者们提出了阿秒钟的概念。通过构建特殊的双色圆偏振光场，阿秒钟的概念被进一步推广，研究者们现在可以将电子的隧穿时刻和隧穿相位映射到电子的发射角度，从而得到阿秒分辨的电子隧穿初态。如果采用线偏振加圆偏振光的组合，可以在阈上电离领域实现对电子隧穿振幅和隧穿时间延时的精确测量。

3. 高次谐波的自旋控制

反向旋双色圆偏振光驱动下的高次谐波能稳健地产生偏振度可切换的极紫外高次谐波，奇次和偶次分别继承了基频与二次谐波的自旋角动量，实现圆偏振阿秒脉冲串或孤立阿秒脉冲的产生。通过进一步采用非共线方案，由于光子线动量的额外限制，可在不同角度下分离高次谐波产生中不同阶次的谐波，得到确定手性的单一阶次谐波。这为材料的手性和磁圆二向色性等研究提供了新的超快表征手段。

四、【超快物理与空间域结构光场】

空间结构光场驱动下的超快物理研究中，关键物理问题是电子的空间相干性，它决定了结构光的空间特性能否传递给电子或者高次谐波辐射（图3）。在强场电离中，电子的相位由基态初相位、隧穿与外场传播相位组成。不同原子的初始相位随机，且激光波长远大于原子尺度。因此，来自不同位置的光电子彼此不相干，电离出的光电子不保留驱动光场的空间拓扑。虽然气体高次谐波中不同电子的回碰也是非相干的，但高次谐波辐射的光子相位则是由电子回碰过程积累的相位决定的。因此高次谐波是相干辐射，可以继承驱动光的拓扑结构。对于自由电子来说，当下比较先进的自由电子源（如肖特基场发射电子源）得到的自由电子相干长度可以与光斑尺寸相比拟。因此自由电子在光场中的调制可以是一个完全相干的过程，从而保留光场的拓扑信息。

图3：超快物理过程与电子空间相干性的内在联系

1. 强场电离中的轨道角动量效应

在强场物理和空间结构光场的结合当中，一个十分基础的问题是：原子电离之后，光场的轨道角动量去哪了？有两个可能的轨道角动量转移通道，分别是光子角动量对原子质心的直接耦合和光场的横向非偶极效应。由于原子和光场的横截面在空间尺度上相差太大，这两个转移通道都是十分微弱的。尽管如此，研究者们发现强场电离在强光场的原位表征方面仍具有十分重要的应用前景。

2. 高次谐波辐射控制

高次谐波可以很好的继承驱动光的空间结构。借助这个特点，研究者们在理论上和实验上提出了一系列具有特殊空间结构的极紫外拓扑光场，包括：横向光涡旋、时空光涡旋、矢量光束、自扭矩光场、项链结构光场、斯格明子、霍普夫子等。更加重要的是，由于高次谐波是一个参量过程，这些光场的拓扑结构明确依赖于谐波阶次。空间结构光场驱动下的高次谐波过程为实现极紫外光场调控提供重要手段。

3. 自由电子的光学调制

利用光场对具有高时空相干性的自由电子进行调制，可以对自由电子的波函数和波前进行可编程化的控制。其中一个典型应用是产生具有手性的自由电子涡旋或者电子线圈。电子束的手性在微纳结构的手性表征和纳米光场的控制中具有广泛的应用前景。除了手性以外，电子也可以通过光学调制来获得更加复杂的结构，例如电子涡旋阵列等。更加精细的电子束波前控制则可以应用在电子束的球差校正，这对电子显微镜的高分辨成像具有至关重要作用。

五、【展望与结语】

综上所述，时空结构光场在超快物理中已经展现了巨大的基础研究和应用潜力。相较于简单的线偏振或者圆偏振光场，时空结构光场与超快物理的交叉不仅揭示了更加深刻的基础物理，而且为超快物理的实际应用提供了更大的机遇。在该领域存在许多需要进一步深入探索的物理和技术问题，譬如：尽管光电子的线动量和自旋角动量测量技术在当下愈发成熟，如何直接测量电子相对于原子核的轨道角动量以及电子自旋角动量，依旧是比较困难的问题。直接测量电子自旋/轨道角动量，对获得强场量子图像的完整描述至关重要。论文最后进行了展望：越来越多的新型结构光场，比如：光学莫比乌斯链、反向光学涡旋等，被引入超快物理的研究当中，为超快电子动力学研究提供新工具。

文章第一作者为物理学院2022届博士毕业生方一奇（现为埃尔朗根大学博士后研究员），通讯作者为刘运全教授。

论文原文链接：https://www.nature.com/articles/s42254-025-00887-5