圆偏振激光是典型的手性光场。不同于线偏振激光场，圆偏振激光具有含时旋转的电场矢量，其电场矢量的旋转方向（如左旋、右旋）决定了光子的自旋角动量。正是由于这种独特的光场性质，圆偏振激光被广泛地应用于光与物质相互作用的二向色性以及手性动力学的探测。

圆二向色性在原子分子物理、材料物理等领域中具有广泛的应用。在原子体系，强激光场作用下所激发的电子态非常依赖光场的手性。目前，强场电离过程的圆二向色性和时间分辨动力学是阿秒物理的研究前沿。我们知道，原子内电子运动具有自旋-轨道耦合效应，其本质是电子轨道运动产生的磁场对电子自旋磁矩的作用。这种相互作用会对光电离的时间延时产生重要影响，对测量光电效应的发生时间具有重要意义。

针对以上问题，人工微结构和介观物理国家重点实验室刘运全教授、龚旗煌院士领导的课题组展开了深入的实验研究。他们以自旋-轨道耦合作用较强的氪（Kr）原子作为研究体系，基于课题组前期发展的双指针阿秒钟技术（Phys. Rev. Lett. 120, 073202 (2018); Phys. Rev. Lett. 122, 013201 (2019)），用强的圆偏激光（波长为400 nm）电离氪原子，弱的圆偏激光（波长为800 nm）做为探测光，通过改变800 nm圆偏激光的相对旋向探测氪原子多光子电离过程的圆二向色性，从而在实验上精确测量了氪原子的光电子动量谱和能谱（如图1所示）。当800 nm激光光场旋向由同向旋转到反向旋时，在与自旋-轨道分裂态²P_1/2对应的电子动量谱上，边带电子的产率得到明显增强，将导致²P_1/2电离通道呈现无法用单电子近似理论解释的反常的光电子圆二向色性（如图2所示）。这与²P_3/2电离通道的情况截然不同，也不同于早前报道的氩原子多光子电离的圆二向色性。为了揭示其物理机制，课题组开展双色连续变光强以及泵浦-探测实验研究，证实了²P_1/2电离通道的反常圆二向色性与反向旋光场中的共振电离有关。不同于传统的多光子共振，该实验观测到的共振跃迁是由吸收双色场不同旋向的光子所引起的。

图1  单色圆偏(a)、双色同向旋(b)、双色反向旋(c)以及圆偏光场中的光电子动量分布及相应的电子能谱(d)

图2  动量分辨(a)、能量分辨(b)的圆二向色性谱，以及双色同向旋(c)、反向旋(d)圆偏时测量到²P_3/2和²P_1/2的自旋-轨道引起的光电离延时

课题组进一步利用双色圆偏振激光场特有的超高时间分辨能力测量氪原子自旋-轨道耦合效应导致的电离时间延时，由第一阶阈上电离的能峰及第一阶边带结构相位依赖的电子产率提取出时间延时分别为～10 阿秒和～50 阿秒（如图2（c）和（d））。值得注意的是，在反向旋光场中的²P_1/2离子态电离通道出现共振电离，这就为研究共振态对时间延时的影响提供了条件。通过对比同向旋和反向旋光场中测得的自旋-轨道延时，发现双色圆偏振激光激发的共振态对延时的影响小到几乎可以忽略。考虑到自旋-轨道耦合效应以及圆偏光场对手性电子态的选择性电离，与²P_1/2离子态相关的光电子将呈现高度自旋极化，因此反向旋圆偏振光场中的电离有望成为产生高度自旋极化电子有效途径。课题组所采用的实验方法将有利于促进强场物理领域的电子及光子自旋-轨道相互作用的调控和应用研究。

相关研究成果以“氪原子多光子电离的圆二向色性和自旋-轨道相互作用延时实验研究”（Probing the spin-orbit time delay of multiphoton ionization of Kr by bicircular fields）为题，2021年6月4日在线发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters）；北京大学博雅博士后葛佩佩为第一作者，刘运全为通讯作者。

上述研究工作得到国家自然科学基金，及量子物质科学协同创新中心、极端光学协同创新中心、北京大学应用物理与技术研究中心等支持。

原文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.223001