量子层析在量子光学、量子计算和量子信息等领域有着重要应用。在光学系统中，量子层析可以通过测量光场体系中每个自由度的演化获得光子态的维格纳函数和密度矩阵，由此确定体系的全部量子态信息。伴随着超快电子衍射和X射线衍射技术，特别是电子加速器和X射线自由电子激光对于时间分辨的分子波包测量技术的发展和进步，量子层析在分子体系中的应用得到广泛关注。量子层析能够给出超越分子经典“球棍模型”的描述，直观地体现量子理论下分子运动的本质。然而，目前对于超过一维的体系来说，尚不能由分子波包几率密度重建密度矩阵，这直接限制了对分子转动自由度和大部分振动自由度的分析，从而限制了量子层析的应用范围。
近日，北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室李铮助理教授课题组与多伦多大学Dwayne Miller教授、南方科技大学徐海潭研究员、内布拉斯加大学Martin Centurion教授等合作，针对上述维度问题，通过比较量子层析和晶体中相位恢复在本质上的共同点，提出从体系与光场相互作用部分哈密顿量的形式和密度矩阵本身的性质出发，在迭代过程中引入限制条件来补充丢失的维度信息，对于分子体系的转动自由度问题提出了量子层析的迭代投影算法（图1）。这一方法完全不同于传统的量子层析方法，能够对任意维度的分子体系重建密度矩阵。
图1 基于超快衍射的量子层析示意图
研究人员将这一方法应用于超快电子衍射实验（图2），恢复了氮气分子转动波包的振幅和相位，对分子体系的转动给出清晰的描述。这一量子层析方法还可以直接拓展到处理分子振动等其他自由度的维度问题，通过几率密度获得密度矩阵，从而得知体系的全部信息；也可以推广至多个领域，用于制作量子意义下的分子电影和其他受到维度问题限制的体系中。
图2 基于超快电子衍射实验数据的量子层析：（a）利用量子层析方法获得的密度矩阵；（b）氮气分子转动波包的几率密度
2021年9月14日，相关研究成果以“基于超快衍射的量子态层析”（Quantum state tomography of molecules by ultrafast diffraction）为题，在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）；北京大学物理学院2019级博士研究生张明与2018级本科生张书樵为共同第一作者，徐海潭、Dwayne Miller和李铮为共同通讯作者。
上述研究工作得到国家自然科学基金等支持。
论文原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25770-6
