北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室龚旗煌院士团队在国家重大科研仪器研制项目的支持下，研制成功飞秒-纳米超高时空分辨光学实验系统。该实验系统能够同时实现几个飞秒的超高时间分辨率和四纳米的超高空间分辨率，成为介观光学与微纳光子学研究的强大实验测量手段。
最近研究团队利用超高时空分辨光发射电子显微镜（PEEM），首次从近场微观角度揭示了局域表面等离激元近场增强与退相干时间的内在关联，相关研究成果以标题“Correlation between near-field enhancement and dephasing time in plasmonic dimers”于4月24日发表在物理学权威期刊《物理评论快报》（Physical Review Letters, DOI:10.1103/Phys.Rev.Lett. 124.163901）上。研究团队还首次从时间和能量布局演化两个维度全面揭示了单层WS2超快电子冷却和弛豫动力学过程，相关成果以标题“Ultrafast Electron Cooling and Decay in Monolayer WS2 Revealed by Time- and Energy-Resolved Photoemission Electron Microscopy”于4月3日发表在纳米领域重要期刊《纳米快报》（Nano Letters, DOI:10.1021/acs.nano lett.0c00742）上。
在表面等离激元光子学实验中，利用PEEM高空间分辨率的优势直接观测到金纳米结构二聚体阵列体系中局域表面等离激元模式的近场分布(图1)，通过激发光波长依赖的光发射强度测量和基于超短脉冲的光发射自相关测量，分别获得同一结构的表面等离激元的近场增强和退相干时间，发现两者之间的关联依赖于金纳米结构二聚体间隙和激发光的偏振方向（图2和图3），首次揭示出这种关联性由近场远场耦合和纳米结构局域作用共同决定。研究成果对于理解表面等离激元光子学中的基本物理问题以及拓展表面等离激元在高灵敏检测与传感、太阳能电池等微纳光子器件应用研究具有重要意义。
图1 金纳米盘二聚体结构示意图，SEM和PEEM图像。
图2 纵向偏振下PEEM测量的金纳米棒二聚体结构近场特性、以及局域表面等离激元超快动力学。
图3 横向偏振下PEEM测量的金纳米盘二聚体结构近场特性、以及局域表面等离激元超快动力学。
在单层WS2超快电子冷却和弛豫动力学过程研究中，团队发现衬底上的和悬空的单层WS2都存在的两个时间尺度的超快动力学过程（图4），分别归于导带的电子冷却和缺陷捕获过程，从衰减曲线可以观察到两个时间尺度的过程，分别为0.3 ps和3 ps左右。通过能量分辨的PEEM测量（图5），发现第一个过程与电子在导带的冷却相对应，第二个过程反映了电子在导带底的弛豫。通过对比悬空的单层WS2样品的PEEM测量（图6），并结合荧光光谱和拉曼光谱表征，发现该弛豫过程主要与缺陷态有关。此项研究借助于PEEM在空间、时间与能量等多维度的分辨能力，揭示了典型TMDs材料单层WS2超快的电子冷却和缺陷捕获的动力学过程。研究还发现缺陷态的产生与真空下光照有关，这种缺陷的产生方式及其对动力学过程的显著影响，在一般的光发射实验和光谱测量中值得注意。
图4 WS2/hBN/p-Si样品结构和时间分辨PEEM测量。
图5 WS2/hBN/p-Si样品时间和能量分辨PEEM测量，电子能量分布曲线可以由费米-狄拉克分布拟合。
图6 悬空的单层WS2样品的时间分辨PEEM测量。
相关研究工作由北京大学团队、日本北海道大学电子科学研究所Hiroaki Misawa教授团队和中国科学院半导体研究所谭平恒研究员课题组合作完成。北京大学博士生李耀龙是两篇文章的第一作者。研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、人工微结构和介观物理国家重点实验室、量子物质科学协同创新中心、极端光学协同创新中心和纳光电子前沿科学中心、日本文部科学省及日本学术振兴会等的支持。
